In het jaar 1516 ontving hij, samen met Petrus Caraffe, de latere paus Paulus IV, de priesterwijding. Om het apostolisch leven te bevorderen stichtten zij beide de orde van de Theathijnen (dit gebeurde pas in 1524). Alle aardse bezittingen moesten zij versmaden. Zij moesten leven van de vrijwillige offergave en mochten niet bedelen. Een onvoorwaardelijke overgave aan Gods Voorzienigheid.  In 1519 trad hij toe tot de Broederschap van de heilige Hieronymus, die zich ten dienste stelden van de armen en de zieken in zijn geboortestad. Vier jaar later vertrok hij voor dat zelfde doel weer naar Rome. Dit was in het jaar 1523. Enkele maanden later werd de orde van de Theathijnen gesticht. Paus Clemens VII was zo onder de indruk van de werken van deze orde dat hij de regels reeds enkele weken later  op 24 juni 1524 bevestigde. 

Omdat hij de kerkschatten, die hij onder de armen had verdeeld en niet had uitgeleverd aan de plunderende soldaten van Karel V tijdens de inname van Rome in 1527, had hij foltering en gevangenis te verduren. Hij leefde een leven van gebed en daadwerkelijke naastenliefde. In verdriet en vol smart over een opstand van het volk, werd hij ziek. Hij stierf hij te Napels in 1547. Paus Clemens X heeft Cajetanus in het jaar 1671 heilig verklaard en in 1673 werd hij definitief op de Romeinse kalender gezet. Hij ligt begraven in de Pauluskerk in Napels.